Department of Biology, Chemistry, Pharmacy
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Accelerated Discovery in Photocatalysis using a Mechanism-based Screening Method
M. N. Hopkinson, A. Gómez-Suárez, M. Teders, B. Sahoo, F. Glorius* – 2016
Ein konzeptionell neuartiger mechanismusbasierter Screeningansatz zur schnellen Entdeckung photokatalytischer Reaktionen wird beschrieben. Im Unterschied zu herkömmlichen Screeningmethoden, in denen die gesamte Reaktion betrachtet wird, wird bei diesem Ansatz nur ein einzelner mechanistischer Schritt einer katalytischen Reaktion analysiert. Durch Verwendung von Lumineszenzspektroskopie zur Identifizierung des Quenching-Schlüsselschritts in photokatalytischen Reaktionen wurden in einem initialen Screening von 100 Komponenten zwei vielversprechende Substratklassen identifiziert. Ein zweites, fokussierteres Screening lieferte mechanistische Einblicke, die zur Entwicklung von Proof-of-Concept-Reaktionen verwendet wurden. Zusammenfassend erleichtert diese schnelle und intuitive Herangehensweise die Entdeckung und Entwicklung neuer photokatalytischer Reaktionen.
Herein, we report a conceptually novel mechanism-based screening approach to accelerate discovery in photocatalysis. In contrast to most screening methods, which consider reactions as discrete entities, this approach instead focuses on a single constituent mechanistic step of a catalytic reaction. Using luminescence spectroscopy to investigate the key quenching step in photocatalytic reactions, an initial screen of 100 compounds led to the discovery of two promising substrate classes. Moreover, a second, more focused screen provided mechanistic insights useful in developing proof-of-concept reactions. Overall, this fast and straightforward approach both facilitated the discovery and aided the development of new light-promoted reactions and suggests that mechanism-based screening strategies could become useful tools in the hunt for new reactivity.
